北京化工大学,Angew!
2024-05-04 02:43 浏览:7
由于CO2活化的高能垒，而且催化位点覆盖的中间体物种较少，因此如何高效率的在电化学CO2还原反应中进行C-C偶联反应是个非常大的挑战。有鉴于此，北京化工大学项顼、何静等基于将CO2捕获- CO2活化耦合的概念，通过原位氧化羰基化反应，制备了修饰醌官能团的碳纳米纤维催化剂，在电催化还原CO2的反应中提高C-C偶联产物的选择性。修饰醌官能团的碳纳米纤维通过捕获CO2进行活化CO2，促进了CO2电催化活性，当电流密度为400 mA cm-2，修饰醌官能团的碳纳米纤维电催化剂在电催化制备乙烯的法拉第效率达到62.9 %，部分电流密度达到295 mA cm-2。醌与CO2之间的相互作用提高局域*CO覆盖度，而且与此同时阻碍H*吸附在Cu催化位点，因此显著降低C-C偶联反应的能垒，阻碍*CO质子化。这种修饰特定氧官能团结构的策略为设计碳催化剂提供新型自由度，有助于调节捕获与还原CO2反应产物选择性。
Tingting Zhang, Jun Wang, Huishan Shang, Bing Zhang, Yanqiang Huang, Jing He, Xu Xiang, Active Oxygenated Structure-Intensified CO2 Capture Enables Efficient Electrochemical Ethylene Production Over Carbon Nanofibers, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202401707https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202401707纳米人学术QQ交流群
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