【化工仿真】功率坡道的三维热化学力学模拟使用炔醇燃料代码

功率坡道的三维热化学力学模拟使用炔醇燃料代码

3D THERMO-CHEMICAL-MECHANICAL SIMULATION OF POWER RAMPS WITH ALCYONE FUEL CODE

B.BAURENS,J.SERCOMBE,C.RIGLET-MARTIAL,L. DESGRANGES,

CEA，DEN,DEC/SESC，L.TROTIGNONCEA，DEN,DTN/STRl , P.MAUGIS

图1:ALCYONE三维方案中的网格和力学边界条件(左)。图片说明计算小球热沙漏与所谓的三重点的位置(右)。

摘要：本文介绍了燃料性能代码ALCYONE与热化学代码ANGE的耦合及其在氯应力腐蚀开裂(l-SCC)中的应用。通过功率斜坡的三维仿真说明了这种耦合。研究了化学活性气体(Cslg)、Tex(1<x<7)g)、Tel2g)、lg (l2g)....)的释放。计算得到的碘、铯、碲和惰性裂变气体在功率斜坡前后在球团碎片中的径向分布成功地与二次lon质谱(SIMS)测量结果进行了比较。在三维模拟的基础上，讨论了应力腐蚀起裂判据的定义。

Abstract：This paper presents the coupling of the fuel performance code ALCYONE with the thermochemical code ANGE and its application to iodine- Stress Corrosion Cracking (l-SCC).The coupling is illustrated by a 3D simulation of a power ramp. The release of chemically active gases (Csl(g))，Tex(1<x<7)(g),Tel2(g)，l(g);l2(g)….) is studied. The calculated radial distributions of iodine , caesium, tellurium and inert fission gas in the pellet fragment before and after the power ramp are successfully compared to Secondary lon Mass Spectrometry (SIMS) measurements. Based on the 3D simulation, the definition of a stress corrosion initiation criterion is discussed.

一、研究背景

本篇文章的研究背景是关于核燃料在高温和高压条件下的热化学力学行为的模拟研究。研究人员通过将热力学代码ANGE与燃料性能代码ALCYONE耦合，对核燃料在功率变化过程中的行为进行了三维模拟。研究的重点是研究化学活性气体的释放和燃料中的化学平衡对燃料包壳相互作用的影响。通过比较模拟结果与实验测量数据，研究人员验证了模拟方法的准确性，并讨论了燃料包壳相互作用引发离子辐照应力腐蚀（PCI-SCC）的条件。这项研究对于理解核燃料在高温高压条件下的行为以及预测燃料包壳相互作用的影响具有重要意义。

二、研究内容

本篇文章的研究内容是关于核燃料在高温下的热化学力学模拟。研究人员使用了多维燃料性能代码ALCYONE与热化学代码ANGE进行耦合，对核燃料在功率变化过程中的热化学力学行为进行了模拟。研究重点关注了化学活性裂变气体的释放和移动过程，以及其对燃料材料的影响。通过模拟燃料棒内的气体浓度分布和化学平衡，研究人员成功地预测了功率变化过程中的裂变产物在燃料中的分布情况。此外，研究还讨论了裂变气体对燃料包壳相互作用的影响，并提出了一种PCI-SCC（燃料包壳相互作用应力腐蚀开裂）的启动准则。该研究对于理解核燃料在高温下的行为以及预测燃料包壳相互作用的风险具有重要意义。

三、研究思路

本研究的研究思路是通过三维热化学力学模拟来研究核燃料在功率升降过程中的行为。研究问题主要包括化学活性裂变气体在燃料中的运动方式以及它们如何释放到燃料与包壳之间的间隙中。为了解决这个问题，本研究采用了热力学计算代码ANGE来确定不同裂变产物元素的化学状态。同时，还使用了惰性裂变气体模型MARGARET来描述裂变气体在燃料中的行为。这两个模型与热力学力学代码ALCYONE进行耦合，通过在每个节点上获取燃料的燃烧程度、温度和压力等参数，并将其作为输入数据传递给ANGE和MARGARET模型。然后，ANGE模型提供了各种气体物种、凝聚相和溶解相的浓度估计，以及氧化还原能和氧/金属比等结果。MARGARET模型提供了惰性裂变气体的膨胀应变和释放估计。

四、研究问题

本文的研究问题是关于高功率坡道测试中燃料棒中化学活性裂变气体的运动方式以及它们如何释放到间隙中的问题。

五、研究方法

根据文献中的描述，本研究采用了以下实验方法：

1.3D热化学力学模拟：使用热力学计算代码ANGE对多相多组分系统进行平衡态计算，以确定各种裂变产物的化学状态。该模拟方法基于燃料中的燃料棒网格节点的燃耗、温度和压力等参数，并使用表1中给出的经验关系来估计燃料中各种裂变产物的浓度。模拟结果可以提供燃料中气相、凝聚相和溶解相的浓度分布，以及氧化还原势和氧/金属比等参数。

2.惰性裂变气体模型MARGARET：该模型是集成在燃料代码ALCYONE中的机械模型，用于描述铀或钚在燃料中裂变产生的惰性气体（主要是氙和氪）的行为。该模型在每个时间步和每个网格节点上调用，提供惰性裂变气体膨胀应变和释放估计。MARGARET是一个局部模型，描述了晶粒尺度上惰性裂变气体的行为。

3.高温升降温实验的3D模拟：对参考文献中描述的短持续时间升降温实验进行了3D模拟。该实验的主要特点是高功率（最大线热功率达到520W/cm），导致包壳内表面出现I-SCC裂纹，最大穿透深度约为100微米。由于短持续时间（90秒）不允许裂纹扩展至包壳的整个厚度，因此这是一个罕见的升降温实验，出现了PCI-SCC的起始，但没有发生失效。

六、研究结论

本文的研究结论是通过使用热力学计算代码ANGE和燃料代码ALCYONE的耦合模拟，可以对核燃料在高温下的化学、热力学和力学行为进行三维模拟。研究结果表明，通过该耦合模拟方法可以准确预测燃料中的惰性裂变气体和挥发性裂变产物的浓度分布，并且可以评估燃料在高温下的应力和应变分布。这对于研究核燃料在高温下的性能和安全性具有重要意义。

七、研究的创新之处

本研究的创新性主要体现在以下几个方面：

1.三维热化学力学模拟：本研究采用了三维热化学力学模拟方法，将热力学、化学和力学过程相结合，对核燃料棒在功率升降过程中的行为进行了全面的模拟和分析。这种综合模拟方法能够更准确地预测核燃料的性能和行为。

2.热化学代码ANGE的应用：本研究使用了热化学代码ANGE来确定不同裂变产物元素的化学状态。ANGE代码利用Gibbs能量最小化方法，在给定温度和压力下计算多相多组分系统的平衡状态。通过使用ANGE代码，可以更准确地预测核燃料中不同化学物种的浓度和相态。

3.惰性裂变气体模型MARGARET的应用：本研究采用了惰性裂变气体模型MARGARET来描述铀或钚在核燃料中裂变产生的氙和氪等惰性气体的行为。MARGARET模型能够在每个时间步和每个节点上计算惰性裂变气体的膨胀应变和释放量。通过使用MARGARET模型，可以更准确地预测核燃料中惰性气体的行为。

4.高温升降测试的三维模拟：本研究对高温升降测试进行了三维模拟，以评估耦合方案的有效性。通过对高温升降测试的模拟，可以更好地理解和分析核燃料在高功率条件下的行为，特别是在发生PCI-SCC（应力腐蚀开裂）的情况下。

综上所述，本研究通过采用三维热化学力学模拟方法、热化学代码ANGE和惰性裂变气体模型MARGARET，以及对高温升降测试的三维模拟，对核燃料的行为进行了全面的研究和分析，具有较高的创新性。

八、研究的不足与展望

以下是研究的一些不足之处：

1.缺乏详细的热化学数据：为了简化热化学分析，研究中使用了一些近似的热化学数据，并将裂变产物分组为具有相似物理化学行为的化学元素。然而，这种简化可能导致对裂变产物行为的不准确描述。

2.缺乏详细的气体扩散和释放模型：研究中使用的惰性裂变气体模型MARGARET是一种局部模型，描述了颗粒尺度上的惰性裂变气体行为。然而，对于气体在燃料中的扩散和释放过程，可能需要更详细的模型来更准确地描述。

3.缺乏对化学活性裂变气体行为的详细研究：研究中提到了化学活性裂变气体在燃料中的行为，但并没有详细讨论它们的扩散和释放机制。对于理解这些化学活性气体如何在燃料中移动和释放到间隙中，可能需要更深入的研究。

4.缺乏实验验证：研究中提到了一些实验结果，但没有提供详细的实验验证。为了验证模型的准确性和可靠性，需要进行更多的实验研究。

5.缺乏对燃料材料的不同条件下行为的研究：研究中只针对特定的燃料材料和条件进行了模拟和分析。然而，不同材料和条件下的燃料行为可能存在差异，因此需要对更多情况进行研究。

总的来说，研究在研究燃料棒中热化学、力学和化学行为方面取得了一定的进展，但仍存在一些不足之处，需要进一步的研究和实验验证来提高模型的准确性和可靠性。根据这项研究，可能的后续研究方向包括：

1.研究不同燃料材料的热化学机械行为：本研究中使用了化学计算代码ANGE来模拟燃料中不同化学物质的行为。后续研究可以探索其他燃料材料（如MOX燃料）的热化学机械行为，并比较不同燃料材料之间的差异。

2.研究不同功率变化模式下的燃料行为：本研究中模拟了一个高温升降温试验，但还可以进一步研究其他功率变化模式下的燃料行为，例如长时间持续高功率、频繁的功率变化等情况。

3.研究燃料中放射性同位素的行为：本研究中只考虑了稳定同位素和放射性同位素中的一部分。后续研究可以进一步研究放射性同位素的行为，包括其在燃料中的分布、释放和迁移等方面。

4.研究燃料中气体的行为：本研究中考虑了惰性气体（氙和氪）的行为，但还可以进一步研究其他气体（如氢、氧等）在燃料中的行为，特别是在不同温度和压力条件下的行为。

5.研究燃料材料的力学性能：本研究中主要关注燃料中的化学和热学行为，但还可以进一步研究燃料材料的力学性能，例如燃料的强度、断裂行为等。

这些后续研究方向可以进一步深入理解燃料的行为，为核能领域的燃料设计和安全评估提供更准确的数据和模型。