·背景·
金属纳米颗粒、石墨烯纳米片 （GNS）、碳纳米管 （CNT） 和氮化硼纳米片 （BNNS） 等高导热纳米填料在聚合物基导热材料的制造中是必不可少的。虽然金属颗粒、GNSs和CNTs可以在复合材料中形成有效的导热通路，但它们的高导电性无法满足电子器件的电绝缘要求。因此，具有优异电绝缘性的聚合物/BNNS导热复合材料更适合在电子设备中的应用。然而，由于BN块体中具有很强的夹层力，高质量的BNNS不易制备，而且BNNS的惰性表面使复合材料难以同时实现高导热性和优异的力学性能。
超薄钛合金3C2TxMXene纳米片是一种新兴的二维（2D）材料，具有丰富的表面官能团，可以通过剥离Ti获得3铝化铝2MAX相位，并已用于各种应用，包括光催化、传感器、电磁干扰屏蔽等。由1D聚合物纳米纤维和2D MXene纳米片通过模拟天然珍珠层结构构建的复合材料已被证明可以突破机械性能的障碍。
Part 1
简要介绍
溶胶-凝胶-薄膜转化法制备了聚对亚苯基-2,6-苯并双噁唑（PBO）纳米纤维和MXene纳米片的类珍珠层复合薄膜。PBO纳米纤维因其卓越的机械性能、热稳定性、防火安全性和导热性而被选中。实现了均匀凝胶化，提高了PBO纳米纤维网络的细度和鲁棒性，减少了MXene纳米片的聚集。由于优化的砖和砂浆结构和砌块的固有性质，纳米复合薄膜同时实现了高导热性和理想的电绝缘性，这是以前没有报道的。同时，还实现了卓越的强度和韧性，以及出色的热稳定性和阻燃性。这种高性能的导热电绝缘薄膜使其成为以安全有效的方式管理电子设备热量的理想材料。
Part 2
PBO/MXene纳米复合薄膜的制备策略与表征
图1a显示了Ti的制备示意图Ti3C2Tx 通过蚀刻和剥离Ti的MXene最大相位。已经获得了厚度约为 1.7 nm 的 MXene 纳米片。X射线衍射（XRD）研究表明，脱落后MAX在9.51°处的（002）峰移至6.71°，证实了MXene的成功制备（图1c)。PBO纳米纤维的制备示意图如图在甲烷磺酸（MSA）和三氟乙酸（TFA）存在下，将商业PBO纤维（直径约9.7μm）质子化并剥离成PBO纳米纤维。根据透射电子显微镜（TEM）图像（图1d），PBO纳米纤维的平均直径为17 ± 1 nm。
图1：PBO/MXene纳米复合薄膜的制备与表征
Part 3
PBO/MXene纳米
复合薄膜的力学性能
由于PBO纳米纤维网络的增强作用，复合膜的力学性能远远优于纯MXene膜。此外，与纯PBO薄膜相比，在MXene含量为10%时，纳米复合薄膜的力学性能得到有效改善。当MXene含量为20%时，抗拉强度为416.7 MPa，杨氏模量为9.1 GPa，韧性为97.3 MJ m−3，分别是纯PBO薄膜的1.40倍、1.54倍和1.63倍。MXene含量越高，机械性能逐渐降低，PM70甚至比PBO薄膜差。这是因为砖和砂浆结构因MXene的聚集而恶化。
图2：PBO/MXene纳米复合薄膜的力学性能
Part 4
PBO/MXene复合膜的导热性能与电绝缘性
由于PBO纳米纤维的高结晶度和精细的3D PBO纳米纤维网络，大大减少了声子散射。复合膜的面内热导率随MXene含量的增加而先增大后减小。作为一种良好的导热体，MXene纳米片在复合材料中起着导热桥的作用，为PBO纳米纤维之间的热传递提供了快速的声子/电子通道。与报道的MXene基导热材料相比，PM10和PM20在抗拉强度、TC和电绝缘性方面同时实现了前所未有的突破。该复合薄膜还具有比大多数基于GNS/rGO的导热材料更出色的拉伸强度和电绝缘性。
图3：PBO/MXene纳米复合薄膜的热稳定性和阻燃性
·结论·
综上所述，采用溶胶-凝胶-薄膜转化方法，采用质子消耗均匀凝胶化工艺，成功制备了高性能PBO/MXene纳米复合薄膜。得益于精细而坚固的3D互连PBO/MXene网络和形成的珍珠层状分层结构，MXene含量为20 wt%的薄膜具有前所未有的机械性能。PBO/MXene复合薄膜具有优异的热稳定性和阻燃性，在柔性电子产品的高温热管理方面具有广阔的应用前景。这项工作表明，通过结构设计，使用导电填料可以构建高导热但电绝缘的复合材料。
参考文献
(1)Yong,L, Weizhi,Z, Ning,Z& Jian,X
Electrically insulating PBO/MXene film with superior thermal conductivity, mechanical properties, thermal stability, and flame retardancy. Nat. Commun. 14, Article number: 5342 (2023)
(2)Dai,W.et al. Multiscale structural modulation of anisotropic graphene framework for polymer composites achieving highly efficient thermal energy management. Adv. Sci. 8, 2003734 (2021).
(3)Peng, L. et al. Ultrahigh thermal conductive yet superflexible graphene films. Adv. Mater. 29, 1700589 (2017).
(4)Cui, Y., Qin, Z., Wu, H., Li, M. & Hu, Y. Flexible thermal interface based on self-assembled boron arsenide for high-performance thermal management. Nat. Commun. 12, 1284 (2021).
(5)Wu, Z. et al. Synergistic effect of aligned graphene nanosheets in graphene foam for high-performance thermally conductive composites. Adv. Mater. 31, e1900199 (2019).
(6)Li, Z. et al. Solution-shearing of dielectric polymer with high thermal conductivity and electric insulation. Sci. Adv. 7, eabi7410 (2021).
编辑：张紫艳
校对：兰泽、张也、张逸婷、张文希
