--------背景摘要--------
催化活性位点的原子局部环境在调节碳基无金属电催化剂（C-MFECs）的活性方面发挥着重要作用。然而，由于合成工艺的限制和对催化位点形成机理的认识不足，合理调节环境总是受到阻碍。作者提出了碳纳米管（CNTs）在球磨过程中通过交叉点裂解的可能机制，从而获得了更易被杂原子修饰的丰富的 CNT 尖端，实现了对尖端原子环境的精确调节。获得的富含 N、S 的 CNTs（N,S-TCNTs）具有 0.59 V 的宽电位窗口，对 H2O2 的选择性超过 90.0%。即使使用空气作为氧气源，使用 N，S-TCNTs 催化剂的流动池系统也能实现高达 30.37 mol gcat.-1 h-1@350 mA cm-2 的 H2O2 生产率，优于大多数已报道的 C-MFECs。从实用角度来看，基于 N,S-TCNTs 的固体电解槽进一步实现了原位连续生成高生产率的纯 H2O2 溶液（高达 4.35 mmol cm-2 h-1@300 mA cm-2；超过 300 小时）。带有功能化尖端的碳纳米管在实际应用中具有极大的可能性，甚至超出了生成 H2O2 的范围。
--------正文--------
图1 石墨化单碳网的合成与表征。Copyright 1999-2023 John Wiley & Sons, Inc.
图2 基于自然空气扩散电极的流动池。Copyright 1999-2023 John Wiley & Sons, Inc.
--------结论--------
综上所述，作者已经证明，设计碳纳米管的切割可以有效地调节其尖端原子环境，从而获得更好的2e-ORR催化性能。MD模拟和实验结果表明，球磨可以形成具有独特杂原子掺杂在锯齿形边缘的TCNTs。研究发现，氨基-N和噻吩- s的组合表现出更优的△G*OOH，因此在较宽的PW范围内(在0.19 ~ 0.78 V范围内)具有优异的H2O2选择性和高活性(超过90.0%)。此外，在自然空气作为O2源的情况下，N,S-TCNTs在流动池和固体电解质结构中均具有优异的H2O2产率和稳定性，显示出其在先进技术应用中的巨大前景。本文提出的策略通过精确设计H2O2电化学合成的特定原子环境，为开发高选择性ORR C-MFECs提供了理想的方案。
--------原文信息--------
Long, Y., Lin, J., Ye, F., Liu, W., Wang, D., Cheng, Q., Paul, R., Cheng, D., Mao, B., Yan, R., Zhao, L., Liu, D., Liu, F., Hu, C., Tailoring the Atomic-Local Environment of Carbon Nanotube Tips for Selective H2O2 Electrosynthesis at High Current Densities. Adv. Mater. 2023, 2303905. https://doi.org/10.1002/adma.202303905
