2022年12月14日14:30,由武汉大学资源与环境科学学院研究生会承办,武汉大学遥感信息工程学院研究生会协办的“智慧引领可持续,青春献礼二十大”学术讲座活动于线上成功举办。本次讲座邀请了资源与环境科学学院博士研究生马永松师兄作为主讲人,分享了题目为“熔盐电解法制备Co@C基催化剂用于催化降解典型有机污染物的研究”的讲座。
马永松师兄首先介绍了中国水体环境污染现状、主要水体污染物及其特点。其中,难降解有机污染物的去除是环境修复的难点,基于硫酸根自由基的高级氧化技术(SR-AOPs)是一种处理难降解有机污染物的有效手段,而制备兼具高活性和稳定性的催化剂是促进SR-AOPs走向工程应用的关键。核壳结构碳包覆金属催化剂(Metal@C)能够在保持高催化活性的同时降低金属浸出率。目前,该催化剂的制备不易对金属核和碳壳的组成结构进行调控,故而缺少对碳包覆金属催化剂的组成结构与其催化活性与稳定性关系的认识。
马永松师兄采用熔盐电解技术,以温室气体CO2作为制备碳包覆金属催化剂的无机碳源,可实现CO2的捕集转化。接着,马师兄将传统电解法和熔盐电解法相对比,提出传统技术金属核的催化石墨化作用较低,包覆结构相对不完整,而熔盐电解法可以充分发挥金属核的催化石墨化作用,形成的包覆结构致密且完整,且Co和C元素均匀分布在催化剂中,初步证实该制备方法的可行性。随后,马师兄讲解了Co@C基催化剂的形成过程,金属氧化物首先被还原成金属纳米颗粒,进一步作为纳米微电极沉积碳,接着碳原子溶解、析出,形成排列有序的石墨层,从而形成具有核壳结构的Co@C催化剂。实验结果表明,该催化剂对活化PMS降解DEP表现出高效的催化降解效能。
除了优异的催化性能外,催化剂的稳定性也不容忽视。马师兄提出可以通过引入催化石墨化性能更优异的金属Ni,制备碳包覆双金属催化剂,从而提高催化剂的稳定性。随后,马师兄考察了催化剂结构组成对活化PMS催化降解SMX的影响规律和机制及碳壳石墨化程度与催化剂稳定性的构效关系。实验结果表明,双金属核壳型催化剂对SMX的催化氧化性能优于单金属催化剂,且随着前驱体中Ni含量的增加,碳壳的石墨化程度增加,表明金属Ni具有更好的催化石墨化功能。接着,马师兄通过DFT理论计算及电化学测试,发现Ni和Co的协同作用增加了催化剂的电子态密度、电荷密度差,促进了O-O键的断裂,这有利于PMS分子的活化。最后,马师兄构建了双金属核壳型催化剂石墨化程度与金属Ni/Co浸出率的构效关系,发现催化剂碳壳的石墨化程度越高,Ni/Co的浸出率越低,两者呈负相关。
在马师兄亦讲亦交流的分享中,本次讲座迎来终章。后续的讲座将邀请更多优秀的嘉宾为同学们带来宝贵的经验分享,让我们拭目以待!